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口頭

UOSのU-238メスバウアスペクトルによる研究

正木 信行; 中田 正美; 赤堀 光雄; 荒井 康夫; 中村 彰夫; 佐藤 修彰*

no journal, , 

酸化硫化ウランUOSのU-238メスバウアスペクトルを19Kから80Kの温度範囲で測定した。U-238メスバウア分光に用いた線源はPu-242同位体純度の高い二酸化プルトニウムである。ゲルマニウム半導体検出器を用いて、44.9keVのU-238のメスバウア$$gamma$$線は、同位体不純物のPu-241娘核種であるAm-241核からの59.5keV$$gamma$$線と容易に分別できた。磁気分裂を考慮せずに解析した結果、UOS中におけるU-238の四極分裂は測定温度範囲において約-40mm/sである。中性子回折や磁化率測定によると、UOSはネール温度T$$_{N}$$, 55Kで反強磁性転移をする。しかし、55K以下のメスバウアスペクトルも磁気分裂なしの四極分裂だけで解析することができた。この結果は、UOS中のU核における四極分裂は磁気分裂よりもずっと大きいことを示している。

口頭

$$^{19}$$F+$$^{209}$$Bi反応におけるサブバリヤー融合阻害

西中 一朗; 笠松 良崇*; 谷川 勝至*; 後藤 真一*; 浅井 雅人

no journal, , 

近年、重イオン核反応での融合障壁より低いエネルギー,サブバリヤーエネルギー領域において融合が阻害される現象が発見され、原子核反応研究分野でのトピックスとして注目されている。この阻害現象を調べるため、83$$sim$$135MeV$$^{19}$$F+$$^{209}$$Bi反応の核分裂断面積(0.08$$sim$$650ミリバーン)を放射化法で求めた。理論計算や他の反応系での実験データとの比較から融合阻害現象の機構について考察する。

口頭

日本海,東シナ海,オホーツク海の表層海水におけるTh-228とRa-228/Ra-226放射能比の水平分布

吉田 圭佑*; 井上 睦夫*; 皆川 昌幸*; 中野 佑介*; 小藤 久毅*; 乙坂 重嘉; 清本 容子*; 塩本 明弘*; 浜島 靖典*; 山本 政儀*

no journal, , 

講演者らが最近確立した極低バックグラウンド$$gamma$$線測定法及び化学処理法は、比較的少量の海水のTh-228, Ra-228及びRa-226濃度測定を可能とした。その応用例として、本研究では、2005から2009年の初夏(6月から8月)に、日本海,東シナ海,オホーツク海の16観測点で表層海水(各20L)を採取し、上記3核種の濃度を測定した。表層水中のRa-228, Th-228濃度のいずれも、日本海南部海域(対馬海盆,大和海盆,本州沿岸)で低く、北部(大和堆,日本海盆,北海道沿岸)で高かった。Ra-228(半減期5.8年)は溶存性の陸起源成分で、その娘核種のTh-228(半減期1.9年)は高い粒子反応性を持つ。Th-228/Ra-228放射能比が日本海の南北で大きな差異がないことを併せて考慮すると、(1)東シナ海陸棚域からの物質供給は本研究の調査海域には影響を与えなかったこと、(2)海洋表層でのスキャベンジング(粒子による核種除去)効率は日本海の南北で違いがないことがわかった。

口頭

J-PARC MUSEでのミュオン利用の展開

二宮 和彦

no journal, , 

日本原子力研究開発機構と高エネルギー加速器研究機構が共同で建設を行ってきた、J-PARCは一次計画の建設作業が終了しいよいよ本格的な利用が始まった。J-PARCミュオン施設(MUSE)においてもD1及びD2の二つのビームラインが整備されており、2008年9月にミュオンのファーストビームが得られ、現在すでにビームの供用が行われている。D1ポートには$$mu$$SR測定装置が設置されており、磁性体や超伝導体などの物性物理分野で成果を出している。D2ポートは多目的の実験ポートとして使用されており、ビームプロファイルの測定や負のミュオンを用いた元素分析などの基礎研究が行われている。本発表ではMUSEにおける最新の実験と、J-PARCの大強度ビームによって初めて可能となる、MUSEで計画されている今後の研究について紹介する。

口頭

Cation-exchange behavior of Zr, Hf, and Th in H$$_{2}$$SO$$_{4}$$/HNO$$_{3}$$ mixed solutions; Towards to study on sulfate complexation of $$^{104}$$Rf

Li, Z.; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; 浅井 雅人; 佐藤 哲也; 菊池 貴宏; 佐藤 望; 永目 諭一郎

no journal, , 

Cation-exchange behavior of Zr, Hf, and Th in H$$_{2}$$SO$$_{4}$$/HNO$$_{3}$$ mixed solutions at [H$$^{+}$$] = 1.0 M and [SO$$_{4}$$$$^{2-}$$] = 0.000408 M has been studied by a batch method as model experiments of $$_{104}$$Rf. On-line chromatographic behavior of short-lived Zr and Hf was also examined with a rapid chemical separation apparatus to find out appropriate experimental conditions for Rf.

口頭

保障措置環境試料の正確な極微量分析のためのイオン交換分離法の開発

宮本 ユタカ; 安田 健一郎; 間柄 正明; 木村 貴海

no journal, , 

保障措置環境試料中の極微量U, Puの定量及び同位体組成をICP-MSで正確に分析する際に分子イオンとして妨害となるWを除去する分離方法を検討した。HCl+HFの混合溶媒を陰イオン交換分離の溶離液に使うことによってUからWをほぼ完全に除去でき、実試料に応用できることがわかった。

口頭

環境試料中の極微量ウラン,トリウム、鉛及びランタノイドの逐次イオン交換分離・分析

宮本 ユタカ; 安田 健一郎; 間柄 正明; 木村 貴海

no journal, , 

極微量ウラン,トリウム、鉛及びランタノイドを一本の陰イオン交換カラムで逐次分離するために溶離液組成を検討した結果、酢酸を主体とした塩酸や硝酸などの混合溶媒を用いることで完全分離することができた。開発した逐次分離法を用いて比較標準試料を分離・分析した。この結果を用いた分離法の性能評価について報告する。

口頭

環境試料中の極微量核物質の同位体比分析に関する研究

國分 陽子

no journal, , 

核物質であるウラン及びプルトニウムはそれぞれ数種の同位体が知られている。その組成は生成過程や用途によって異なるため、それらの同位体比がわかれば起源を特定できる重要な手がかりを得ることになる。本研究では、環境試料中に極微量含まれる核物質の同位体比にかかわる分析方法を確立し、長崎原爆に由来する環境中のプルトニウムの特定及び保障措置のための環境試料分析技術の向上を行った。長崎原爆に由来する環境中のプルトニウムの特定に関する研究では、放出起源の情報が得られる$$^{240}$$Pu/$$^{239}$$Pu比に注目し、原爆由来プルトニウムの特定を試みた。西山貯水池堆積物及び爆心地周辺の土壌の分析では、10$$^{-10}$$$$sim$$10$$^{-14}$$gレベルのプルトニウムの同位体比を測定し、原爆由来Puの特定に成功した。また、保障措置環境試料分析では、バルク分析の際生じた分析手法の不具合を解決するため、不純物によるウラン同位体比測定の妨害を排除する新たな化学分離法の開発や、今後さらに分析の需要が高まる表面電離型質量分析装置を用いた粒子状核物質の同位体比測定の開発を行った。

口頭

Cf標的を用いた長寿命Fm, Esトレーサーの製造と核分光

浅井 雅人; 塚田 和明; 笠松 良崇*; 佐藤 哲也; 豊嶋 厚史; 永目 諭一郎

no journal, , 

さまざまな重アクチノイド化学実験等に利用可能な大量の長寿命Fm及びEsトレーサーの製造に成功した。Fm及びEs同位体はCf標的に原子力機構タンデム加速器からの$$^{12}$$Cビームを照射して合成した。標的から反跳脱出した生成核はガスジェット搬送法を用いて捕集した。3日間の照射後、捕集した生成物の中からFm及びEs同位体を化学分離した。$$alpha$$線及び$$gamma$$線のエネルギースペクトルを測定することで、トレーサー中のFm, Es同位体及びその他のRI不純物の量を評価した。また、同じ線源を用いて$$^{253}$$Fmの$$alpha$$-$$gamma$$同時計数測定実験も行った。

口頭

C-14をトレーサーとした河川水懸濁態有機物の動態研究

長尾 誠也*; 荒巻 能史*; 入野 智久*; 内田 昌男*; 柴田 康行*; 外川 織彦

no journal, , 

陸域から海洋へ供給される溶存態及び懸濁態有機物は、地球表層での炭素循環において重要な移行成分と考えられている。本研究では、流域から河川への懸濁態有機物の流入機構を明らかにするため、流域環境が異なる河川の下流域で採取した懸濁態有機物の$$Delta$$14Cと$$delta$$13C値を測定した。2002から2007年の8月から9月にかけて、7つの河川表層水を流心より採水した。河川水中の懸濁粒子は、河川水19から50Lから連続遠心法により分離し、凍結乾燥した後に粉末試料とした。$$Delta$$14C及び$$delta$$13C値の測定には、加速器質量分析計及び質量分析計をそれぞれ使用した。本研究で対象とした7つの河川における懸濁態有機物の$$delta$$13C値は、-28.8から-22.7‰の範囲を示した。また、$$Delta$$14C値は-296から+20‰と$$delta$$13C値に比べて比較的大きな変動を示した。全体的な傾向として、$$Delta$$14C値と$$delta$$13C値には明瞭な関係は認められなかった。これらの結果から、河川懸濁態有機物の起源は、それぞれの河川流域の特徴に依存して支配されていることが考えられる。

口頭

放射光を用いたアクチノイドの溶存化学種の解明

池田 篤史

no journal, , 

X線吸収分光法やX線散乱法といった、放射光を利用した各種X線分光法は、溶存錯体をはじめとしたさまざまな化学種の構造同定に非常に強力な分析手法である。一方で、放射光という特殊な施設を利用することに付帯するさまざまな実験上の制約があるのも事実であり、これらの諸制限のため、研究者が"本当に観察したい化学組成"の試料を"本当に観察したい化学環境下"で測定できるとは限らない。しかしながら、研究者が対象としている化学現象を正確に把握するためには、"実試料(real samples)"を"実際の化学環境下(in-situ)"で測定できることが望ましい。発表者の所属する研究グループは近年、低濃度($$sim$$マイクロM)試料測定用XASシステムや分光電気化学セル等、可能な限り実試料に近い組成の試料をin-situで測定するための測定システムの開発を進めている。本講演では、これらの新しい放射光X線分光測定システムを幾つか紹介するとともに、当該システムを利用したアクチノイド化学研究の今後の展望について述べる。

口頭

放射光X線吸収分光法によるアクチノイドの溶液内化学種の解明

池田 篤史

no journal, , 

アクチノイドは一般の遷移金属元素等とは異なったさまざまな物理・化学的特徴を有している。アクチノイドの化学的特異性の一つとして、系列内元素の化学的類似性と酸化数の多様性が挙げられる。これらアクチノイドの化学的特異性は、特に溶液系において顕著に表れる。したがい、アクチノイドの溶液・錯体化学的諸性質を正確に理解するためには、上述の化学的類似性と酸化数の多様性を念頭においた、包括的な研究が必要となってくる。本研究では、アクチノイド溶存錯体の直接構造同定法として放射光X線吸収分光(X-ray absorption spectroscopy: XAS)法に着目し、各種水溶液中でのアクチノイドの溶存錯体構造をさまざまな酸化状態で同定・比較することで、アクチノイドの水溶液中での錯体化学特性に関する系統的かつ包括的な知見を導出した。

口頭

日本海盆及び大和海盆における$$^{129}$$Iの分布

鈴木 崇史; 皆川 昌幸*; 外川 織彦

no journal, , 

日本海の海水循環及び底層水の形成機構を解明する目的で、日本海底層水中の$$^{129}$$Iを日本原子力研究開発機構青森研究開発センターに設置してある加速器質量分析装置で測定した。日本海の日本海盆及び大和海盆における日本海底層水中の$$^{129}$$I/$$^{127}$$Iはそれぞれ(6.7$$pm$$0.1)$$times$$10$$^{-12}$$及び(9.2$$pm$$0.1)$$times$$10$$^{-12}$$であった。両海盆の底層水における$$^{129}$$I/$$^{127}$$Iの違いは、表面海水が冬期混合によって沈み込んで底層水が形成される際に、表面海水が保持していた$$^{129}$$I/$$^{127}$$Iの違いを反映している可能性があると考えられる。したがって日本海の海水循環及び底層水の形成機構を解明するのに$$^{129}$$Iは有効なトレーサーになり得ると考えられる。

口頭

JAEA-AMS-TONOによる$$^{14}$$C測定法の改良

國分 陽子; 西澤 章光*; 大脇 好夫*; 西尾 智博*; 鈴木 元孝; 石丸 恒存

no journal, , 

日本原子力研究開発機構東濃地科学センターではタンデム型加速器質量分析装置を用いて地球科学分野の研究などを行う内部及び外部研究室から受け入れた試料中の$$^{14}$$C年代測定を行っている。現在、グラファイト量として1mgの試料が必要であるが、近年さらに少量の試料を対象とした測定要求が増えている。そのため、本研究では、極微量の試料での測定に対応できるよう、装置の改良及び試料調製方法の検討を行ったので報告する。装置の改良では、イオンビームの安定性に影響を与えているイオン源セシウムオーブンの温度制御システムの改良を行った。また、生試料から前処理により生成する二酸化炭素量が少ない場合、また既にグラファイトに調製された試料が少ない場合の2通りの試料調製方法等について検討した。

口頭

電極触媒反応に基づくNp(IV)の迅速還元調製

北辻 章浩; 木村 貴海; 木原 壯林*

no journal, , 

Np(V)の電解による還元について、次の二つの機構によることを見いだした。(1)Np(IV)/Np(III)電子移動メディエータによる化学反応、(2)白金上へ還元吸着した水素による電極触媒反応。Np(V)をより短時間で電解還元するには、より負電位で、すなわちより大きな過電圧で電解する必要があること、この場合には随伴する水素ガス発生が著しく大きくなり電流効率が低下すること、電解後のNp(IV),Np(III)混合溶液中のNp(III)の割合が増加することを明らかにした。電極触媒反応を効果的に高めるため白金網に白金を電析させた電極(白金黒)を用いてNp(V)を電解還元したところ、より小さな過電圧で迅速なNp(IV)への電解還元調製に成功した。電解後のNp(IV)の純度は99%以上であった。この電解還元はほぼ一次反応であり、その速度定数はNp(VI)からNp(V)への可逆な還元の場合と同程度であり、物質輸送速度に律速された迅速な電解還元を達成できた。

口頭

3価アクチノイドの活性炭への選択的吸着

有阪 真; 渡邉 雅之; 木村 貴海

no journal, , 

表面酸化処理を行った活性炭(CAox)及び未処理の活性炭(CA)へのAm(III)及びEu(III)の硝酸溶液からの吸着挙動を調べ、それらの吸着機構について検討を行った。どちらの活性炭についてもAm(III)及びEu(III)の分配係数(${it K}$ $$_{d}$$)はpHの増加に対してほぼ直線的に増加した。また、酸化処理により、それらの比表面積はCAの1482m$$^{2}$$/gからCAoxの873m$$^{2}$$/gへと減少したが、Am(III)及びEu(III)の${it K}$ $$_{d}$$はともに増大した。一方で、それらの分離係数(SF=${it K}$ $$_{d}$$(Am)/${it K}$ $$_{d}$$(Eu))はより小さい値となった。酸化処理により表面に生成したカルボキシル基やカルボニル基などの酸素ドナー官能基との静電的相互作用により、イオン半径が同程度のAm(III)/Eu(III)間で${it K}$ $$_{d}$$の差が小さくなったと考えられる。

口頭

電気化学的手法による101番元素メンデレビウムの還元

豊嶋 厚史; 塚田 和明; 浅井 雅人; 佐藤 哲也; Li, Z.; 佐藤 望; 菊池 貴宏; 北辻 章浩; 永目 諭一郎; 大江 一弘*; et al.

no journal, , 

101番元素メンデレビウム(Md)は水溶液中で3価が最も安定であるが、2価だけでなく1価に還元される可能性があり非常に興味深い。本研究では、電気化学的手法を用いてMdの2価への還元を調べた。原子力機構タンデム加速器において、$$^{248}$$Cm($$^{11}$$B, 4n)反応によって$$^{255}$$Mdを合成した。反応生成物をHe/KClガスジェット法により化学室に搬送し、化学分離装置に捕集した。KClを除去した後、フロー電解カラム装置に導入し0.1M HCl水溶液を用いて溶離展開した。作用電極には0$$sim$$-0.9Vの電圧(Ag/AgCl参照電極)を印加した。溶出液を300$$mu$$Lずつ5つに分取し別々のTa皿に収集した。その後、3M HCl水溶液をカラム電極に導入し、電極に吸着したイオンを流し出した。溶出液を300$$mu$$Lずつ2つに分取し、別のTa皿に収集した。これらを蒸発乾固した後、PIPS検出器を用いて$$alpha$$線測定を行った。印加電圧0Vでは、Mdは0.1M HCl水溶液で溶出せず、3.0M HClで溶出した。この挙動はBk$$^{3+}$$と同じで、Md$$^{3+}$$として存在することを示している。一方、-0.9Vでは、Mdは0.1M HCl水溶液で溶出した。この挙動はSr$$^{2+}$$と同じで、2価に還元されていることがわかった。

口頭

J-PARC中性子源特性試験装置における中性子共鳴吸収を用いた即発$$gamma$$線分析

松江 秀明; 春日井 好己; 原田 正英; 前川 藤夫; 久保 謙哉*; 齋藤 努*

no journal, , 

J-PARC物質・生命科学実験施設(MLF)の中性子源に昨年5月30日に初ビームが供給されMLFのBL10ビームラインに設置された中性子源特性試験装置(NOBORU)でもパルス中性子ビームが観測された。この度、昨年12月13日と今年1月28日の二度に渡って、NOBORUにて即発$$gamma$$線測定実験を行う機会が得られた。NOBORUで得られるパルス中性子ビームの中性子エネルギー分布は熱から熱外中性子領域に及び、通常の即発$$gamma$$線測定のみならず、中性子飛行時間測定(TOF)を利用すれば中性子共鳴即発$$gamma$$線スペクトル測定も可能である。本実験では即発$$gamma$$線分析における主な分析対象元素及び比較的低エネルギーに中性子共鳴吸収を持つ元素の即発$$gamma$$線測定及び即発$$gamma$$線TOF測定を行った。さらに、中性子共鳴即発$$gamma$$線分析のデモンストレーションとして厚さ方向に不均一組成を有する小判の非破壊バルク分析に応用した。

口頭

高速中性子を用いた医療用RIの製造研究

初川 雄一; 橋本 雅史; 永井 泰樹*; 金 政浩; 瀬川 麻里子; 原田 秀郎; 今野 力; 落合 謙太郎; 高倉 耕祐; 岩本 信之; et al.

no journal, , 

本研究は原子力機構核融合中性子源施設(FNS)から供給される高エネルギー中性子を用いることにより高い収率で核反応が惹起させることに着目し、従来得ることが困難であった新たな放射性核種を生成し核医学分野への応用を図るものである。Tiターゲットからは$$^{46}$$Ti(n,$$alpha$$)$$^{45}$$Ca(半減期162日), $$^{46}$$Ti(n,2n)$$^{45}$$Ti(半減期3時間)またCsターゲットからは$$^{133}$$Cs(n,2n)$$^{132}$$Cs(半減期6.5日), $$^{133}$$Cs(n,p)$$^{133}$$Xe(半減期3.2日)の製造が期待される。本研究では天然Ti, CsターゲットをFNSからの高速中性子で照射し、生成核種からの$$gamma$$線をGe半導体検出器で測定しその生成量を求め、これを理論計算との比較検討を行った。さらに照射ターゲットから生成核種を純度よく効果的に分離精製するための新しい化学分離手法についても合わせて検討を加える。

口頭

Dbを模擬した5族元素Nb並びにTaのオンライン等温ガスクロマトグラフ挙動

佐藤 哲也; 塚田 和明; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 笠松 良崇*; Li, Z.; 佐藤 望; 菊池 貴宏; 永目 諭一郎

no journal, , 

超アクチノイド元素Dbの模擬として、5族元素Nb及びTaの短寿命核種を用い、これらの等温ガスクロマトグラフ挙動を調べた。オキシ塩化物生成が見込まれる条件下でのTa揮発性化合物の分離挙動は本研究で初めて観測され、その揮発性はNbに比べて低いことがわかった。

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